पैट कमिंस की अनुपस्थिति में ऑस्ट्रेलिया की अगुआई कर रहे स्मिथ ने कप्तान की पारी खेली और मेहमान टीम को शुरुआती झटके लगने के बाद पारी को संभाला। ट्रैविस हेड (21) और मार्नस लाबुशेन (4) के आउट होने के बाद 37/2 पर बल्लेबाजी करते हुए स्मिथ ने तुरंत दबाव का सामना किया, लेकिन वे बेफिक्र रहे। पहली गेंद पर एलबीडब्ल्यू की करीबी अपील से वे बच गए, क्योंकि श्रीलंकाई रिव्यू से पता चला कि गेंद स्टंप्स को मिस कर रही थी।
छठी गेंद पर रन बनाने के बाद स्मिथ ने तेजी से लय हासिल की और परबथ जयसूर्या की गेंद पर मिडविकेट पर चौका जड़ा। लंच के समय वह 23 रन पर थे और उन्होंने उस्मान ख्वाजा (36) के साथ 54 रन की महत्वपूर्ण साझेदारी की, लेकिन दूसरे सत्र की शुरुआत में ही निशान पेरिस ने ख्वाजा का विकेट चटका दिया। स्मिथ को एलेक्स कैरी के रूप में एक सक्षम जोड़ीदार मिला और दोनों ने मिलकर शतकीय साझेदारी की, जिससे श्रीलंकाई गेंदबाजों को निराशा हुई और ऑस्ट्रेलिया को मजबूत स्थिति में पहुंचा दिया।
स्मिथ ने 98 गेंदों पर अपना अर्धशतक पूरा किया और स्वीप शॉट को सटीकता से खेला। अर्धशतक पूरा करने के बाद वह पूरी तरह नियंत्रण में दिखे और कवर ड्राइव के जरिए बाउंड्री लगाई और स्ट्राइक को प्रभावी तरीके से घुमाया। कुछ नर्वस पलों के बावजूद – गेंद स्लिप से थोड़ी दूर जा गिरी और गेंद स्टंप से बाल-बाल बच गई – स्मिथ ने संयम बनाए रखा। उनका मील का पत्थर तब आया जब उन्होंने कामिंडू मेंडिस की गेंद पर चौका जड़ा और अपने शानदार करियर का एक और टेस्ट शतक पूरा किया। यह सीरीज में उनका लगातार दूसरा शतक था, इससे पहले उन्होंने पहले टेस्ट में 141 रन बनाए थे।
स्मिथ ने ऑस्ट्रेलिया के पूर्व क्रिकेटर रिकी पोंटिंग को पीछे छोड़ते हुए एशियाई उपमहाद्वीप में ऑस्ट्रेलिया के सबसे ज़्यादा टेस्ट रन बनाने वाले खिलाड़ी बनने का रिकॉर्ड भी अपने नाम किया। यह उपलब्धि स्मिथ द्वारा ऑस्ट्रेलियाई आउटफील्डर द्वारा सबसे ज़्यादा टेस्ट कैच (197) के पोंटिंग के रिकॉर्ड को तोड़ने के ठीक एक दिन बाद हासिल की गई। मैच से पहले, स्मिथ को एशिया में पोंटिंग के 1,889 टेस्ट रनों को पार करने के लिए 27 रनों की ज़रूरत थी, और उन्होंने लंच के तुरंत बाद श्रीलंकाई स्पिनर निशान पीरिस की गेंद पर सिंगल लेकर यह उपलब्धि हासिल की।